华东理工大学化学与分子工程学院、绿色化工与工业催化全国重点实验室教授郭耕、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心教授戴升、北京大学化学与分子工程学院教授马丁发现,在丙烷完全氧化的情况下,铂/氧化(Pt由于Pt纳米团簇转化为单原子“局外人”,催化剂催化剂产生失活机制,并提出通过氧化?(NbOX)界面工程控制CeO2锚定位点,以阻挡Pt单原子化,保持高活性Pt集群的策略,同时拓展了该策略在其他贵金属催化剂和多反应系统中的普遍性。最近,德国应用化学发表了相关研究。
在负荷贵金属催化剂的设计中,准确识别和最大化高效催化活性点,减少惰性“局外人”尤为重要,同时抑制反应过程中诱导的结构重构也同样关键。如何通过抗分散策略直接保持高分散贵金属的活性群,仍然是当前研究中亟待解决的关键问题。
研究小组提出了一种基于NbOX修饰的界面工程策略,NbOX通过占领NbOX来实现。
Pt单原子化过程是通过表面强结合位点来控制Pt状态,从而暴露相对较弱的Pt锚定位点,避免了反应产物水诱导的Pt单原子化过程。保留的金属Pt纳米簇显示出显著增强的丙烷碳氢键解离能力,使丙烷完全氧化反应速度提高37倍,同时提高其稳定性。该界面工程策略具有普遍性,不仅可以扩展到促进一氧化碳氧化反应,还可以扩展到NbOX装饰CeO2系统中其他贵金属催化剂的设计。
研究小组表示,本研究不仅阐明了在工作条件下抗分散和抑制单一原子物种生成的重要性,还提出了通过界面调节保留金属活性簇的概念,为负荷贵金属催化剂的设计提供了新的理论依据。
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