研究为丙烷脱氢反应提供了新的反应路径
研发家 | 2025-04-08 0

近日,中国科学院教授、中国科学院大连化学物理研究所研究员张涛、研究员王爱琴、研究员刘晓艳、副研究员杨冰等。在单原子光热协同催化丙烷脱氢反应方面取得新进展,与中国科学院上海高等研究所研究员高?团队合作开发铜单原子催化剂,完成低温丙烷脱氢反应。相关成果发表在《自然-化学》上。

低温度丙烷脱氢反应示意图。大连化物供应图

丙烷脱氢反应是制备丙烯的一个重要工业过程,因为它是一个强吸热过程,传统的热催化需要在500。°C至800 °C在高温下进行,能耗高,容易导致催化剂失活。虽然引入氧气的氧化脱氢反应可以降低反应温度,但也存在丙烯氧化过多的问题。因此,在柔和的情况下开发丙烷脱氢反应具有重要意义。

在这项工作中,基于Cu1/TiO2单原子催化剂,团队在水蒸气中通过光热协同催化完成丙烷脱氢反应,在连续流动固定床反应器中反应温度降至50。°C至80 °C。与实验数据相比,Cu单原子、水蒸气和光热协同对反应有着不可替代的贡献。根据同位素跟踪试验、原点EPR等计算结果,该反应在Cu1/TiO2单原子催化剂上,通过光解水产生氢和甲基,其中甲基可以附着在催化剂表面,氢原子从丙烷中产生丙烯和水。水参与反应但不消耗,起到催化剂的作用。同时,Cu单原子在反应中促进了光生电子与空穴的分离,在丙烷的C-H键活性和丙烯脱附方面发挥了重要作用。与传统丙烷直接脱氢和氧化脱氢不同,这种反应机制避免了高温反应的局限性。另外,团队还发现,Cu1/TiO2单原子催化剂上的丙烷脱氢反应可以直接驱动太阳光。

该工作为丙烷脱氢反应提供了新的反应路径,也提供了利用太阳能促进柔和条件下强吸热反应的案例。

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